Năm 2006 và 2007 là những năm thông tin về anh tràn ngập mặt báo, xuất hiện với tần suất dày đặc nhờ tham gia rất nhiều phim. Đầu tiên là Penelope, bộ phim hài chiếu ra mắt liên hoan phim Toronto, tiếp theo đó là vai chính trong bộ phim Starter for 10 do Tom Hanks sản xuất. Nhưng phải đến hai bộ phim Becoming Jane và Atonement, James trở thành một mẫu đàn ông lãng tử, quyến rũ và tự phụ trong mắt nhiều khán giả nữ. Đáng chú ý nhất là Atonement, một bộ phim chuyển thể từ tiểu thuyết cùng tên, đã mang đến cho James đề cử Quả cầu vàng cho Nam diễn viên chính xuất sắc nhất. Một vai diễn đáng nhớ cạnh nữ diễn viên Keira Knightley.

Không chỉ xuất sắc với các phim tình cảm, James McAvoy cũng chứng tỏ mình rất hợp với các vai hành động khi anh vào vai Wesley Gibson trong siêu phẩm Wanted, có sự tham gia của các tên tuổi cộm cán như nam diễn viên nổi tiếng Morgan Freeman và ngôi sao Angelina Jolie.

Với vai dị nhân Charles Xavier trong X-Men: First Class, James McAvoy đã thể hiện rất xuất sắc vai trò một nhân vật hành động với nhiều diễn biến nội tâm sâu sắc. Một khi nhà sản xuất X-Men hứa hẹn sẽ làm tiếp nhiều phần sau thì chắc chắn James McAvoy hoàn toàn có cơ hội lưu danh trong lòng khán giả như Christian Bale với serie Người Dơi, Robert Downy Jr với loạt phim Người Sắt hay hay thậm chí như “thuyền trưởng Jack Sparrow” Johnny Depp.